寻找复杂的金属氧化物，促进技术进步

晶体材料具有系统地排列在重复单元中的原子，这种结构和它所包含的元素决定了材料的性质。例如，硅的晶体结构使其能够广泛应用于半导体行业，而石墨柔软的分层结构使其成为出色的铅笔。从电池技术到水的电解（即将H2O分解成其组分氢和氧）等广泛应用至关重要的一类晶体材料是结晶金属氧化物，其具有氧和金属的重复单元。研究人员怀疑，有大量结晶金属氧化物可能被证明是有用的，但它们的数量和有用特性的程度是未知的。

在”通过自动化实验和数据科学发现复杂氧化物”中，我们与加州理工学院能源部（DOE）能源创新中心人工光合作用联合中心（JCAP）的合作伙伴合作，我们提出了使用快速材料合成和表征的新方法对新的复杂结晶金属氧化物进行系统搜索。使用定制的喷墨打印机打印具有不同金属比例的样品，我们能够生成超过350k种不同的成分，我们发现其中许多具有有趣的特性。一个基于钴，钽和锡的例子，在强酸电解质中表现出可调的透明度，催化活性和稳定性，这是可再生能源技术中罕见的重要特性组合。为了刺激该领域的持续研究，我们发布了一个由九个光学吸收测量通道组成的数据库，这些通道可以用作有趣特性的指标，涵盖108个3-金属氧化物系统的376，752种不同成分，以及确定各种技术应用最有前途的成分的模型结果。

背景

材料科学中感兴趣的100种特性与增强现有技术和创造新技术有关，从电，光学和磁性到热和机械。传统上，探索目标技术的材料涉及一次只考虑一种或几种这样的特性，从而导致许多并行工作，其中正在评估相同的材料。用于材料属性预测的机器学习（ML）已经成功部署在许多这些并行工作中，但这些模型本质上是专门的，无法捕获预测问题的通用性。我们没有问传统问题，即ML如何帮助为特定属性找到合适的材料，而是应用ML来查找对于任何给定属性可能例外的候选材料列表。此策略将高通量材料实验与物理感知数据科学工作流相结合。

实现这一策略的一个挑战是，寻找新的结晶金属氧化物的空间是巨大的。例如，无机晶体结构数据库（ICSD）列出了由单一金属和氧组成的氧化物中存在的73种金属。仅仅通过制造这些金属的各种组合来产生新的化合物，将产生62，196种可能的3金属氧化物体系，其中一些将包含几种独特的结构。此外，如果改变每种金属的相对数量，则可能的组合集将大几个数量级。

然而，虽然这个搜索空间很大，但这些新型组合物中只有一小部分会形成新的晶体结构，大多数只是导致现有结构的组合。虽然这些结构组合对于某些应用来说可能很有趣，但目标是找到核心的单结构组合。在可能的3金属氧化物体系中，ICSD报告只有2，205个具有实验证实的成分，这表明绝大多数可能的成分要么尚未被探索，要么产生了负面结果，并且尚未发表。在目前的工作中，我们不直接测量新材料的晶体结构，而是使用高通量实验来实现基于ML的推断，即在哪里可以找到新结构。

我们的目标是

尽快探索大片化学空间。虽然传统的合成技术，如物理气相沉积可以产生高质量的薄膜，但我们决定重新使用已经优化的现有技术，以非常快速地混合和沉积少量材料：喷墨打印机。我们通过将金属硝酸盐或金属氯化物溶解到油墨溶液中，使每个金属元素都可以打印。然后，我们在玻璃板上打印了一系列线条，其中印刷中使用的元素的比例根据我们的实验设计沿着每条生产线变化，以便我们可以为每个板生成数千种独特的成分。然后将几个这样的板干燥并在一系列烤箱中一起烘烤以氧化金属。由于印版的印刷、干燥和烘烤具有固有的可变性，我们选择印刷每份组合物的10份副本。即使有这种复制水平，我们仍然能够比传统的气相沉积技术快100倍的新型组合物。

表征

以这种速度制作样品时，很难找到可以跟上的表征技术。为特定目的设计材料的传统方法需要花费大量时间来测量每种组合的相关特性，但为了使分析跟上我们的高通量打印方法，我们需要更快的东西。因此，我们构建了一种定制显微镜，能够在九个离散波长下拍照，范围从紫外线（385nm），到可见光，再到红外线（850nm）。该显微镜在项目过程中产生了超过20 TB的图像数据，我们用它来计算每个样品在每个波长下的光学吸收系数。虽然光吸收本身对于太阳能收集等技术很重要，但在我们的工作中，我们感兴趣的是光学吸收与波长作为每种材料的指纹。